近日,理学院张国麒博士课题组在中科院SCI 1区Talanta (IF:5.6, TOP)发表题为“Colorimetric sensor array for identifying antioxidants based on pyrolysis-free synthesis of Fe-N/C single-atom nanozymes”和2区Analytica Chimica Acta (IF:5.7, TOP)期刊发表题为“Non-pyrolytic synthesis of laccase-like iron based single-atom nanozymes for highly efficient dual-mode colorimetric and fluorescence detection of epinephrine”的研究性论文。第一作者为研究生石玉涵,通讯作者为张国麒博士,赵艳教授,徐志宏教授。
工作一(Colorimetric sensor array for identifying antioxidants based on pyrolysis-free synthesis of Fe-N/C single-atom nanozymes)
研究内容
铁锚定氮/掺杂碳单原子纳米酶(Fe-N/C)具有均匀的活性位点和可调节的催化环境,是研究结构-功能关系和催化活性的典范模型。然而,开发非热解、模拟酶活性可调的Fe-N/C合成技术仍然是一个重大挑战。
本文通过共价有机聚合物的非热解方法制备了Fe-N/C锚定的三种载体形态。由于不同微环境中底物和催化位点之间的接触效率差异,导致电子转移效率不同,因此可以通过锚定载体的孔隙进行调节这些Fe-N/C纳米酶的过氧化物酶(POD)样活性。进而开发了一种用于识别抗氧化剂的比色传感器阵列:(1)Fe-N/C分别催化氧化两种底物TMB和ABTS;(2)利用oxTMB和oxABTS作为传感通道的比色传感器阵列的开发,使抗坏血酸(AsA)、谷胱甘肽(GSH)、半胱氨酸(Cys)、没食子酸(GA)和咖啡酸(CA)等抗氧化剂的准确鉴别成为可能。随后,对传感器阵列进行了严格的测试,以验证其性能,包括评估不同浓度的抗氧化剂混合物和单个抗氧化剂,以及目标抗氧化剂和干扰物质的鉴别和区分。
工作二(Non-pyrolytic synthesis of laccase-like iron based single-atom nanozymes for highly efficient dual-mode colorimetric and fluorescence detection of epinephrine,Analytica Chimica Acta)
研究内容
单原子纳米酶由于其独特的原子利用率和建立优异的结构-活性关系的能力而引起了人们的极大关注。然而,传统的热解合成方法存在高能量消耗和活性位点局部环境随机等缺点,因此实现单原子纳米酶的非热解合成仍然是一个巨大的技术障碍。
本文主要研究了微波辐照下非热解制备类漆酶铁基单原子纳米酶(Fe-SAzymes)。在低含量铁负载条件下,Fe-SAzymes的漆酶活性显著提高(12.1 U/mg),是天然漆酶活性的24倍。此外,Fe-SAzymes表现出对肾上腺素(EP)的有效催化氧化,使其能够进行比色检测。根据Fe-SAzymes高效的漆酶活性,将常规纳米酶检测EP的时间从60 min缩短至20 min,检出限低至2.95 μM。此外,结合碳点(CDs)探针,利用EP氧化产物和CDs的内滤光效应,建立了一种超灵敏的EP荧光检测方法。检测限进一步降低至0.39 μM。
作者简介:
石玉涵,西华大学理学院2022级材料科学与工程专业硕士研究生,主要研究方向为纳米酶定向合成与性能调控及在分析检测上的应用。以第一作者发表SCI论文2篇(中科院1区、2区),参与发表SCI论文4篇。参加全国大学生生命科学竞赛(2021,科学探究类)获得四川省一等奖及全国一等奖、连续两年获得研究生学业奖学金。
指导老师简介:
张国麒,工学博士,硕士生导师。主要从事自动分析装置开发及金、碳基纳米材料、模拟酶材料的合成并在分析检测上的应用。现为四川省分析测试学会会员,四川省分析测试学会色谱学会理事。以第一或通讯作者在SCI国际刊物发表研究论文14篇。
赵艳,博士,教授,硕士生导师。主要从事纳米材料的制备以及在生物活性成分分析等方面的研究。迄今为止,作为项目负责人主持四川省科技厅重点研发项目1项、中国科学院“西部青年学者”(院外)项目1项,参与多项国家级和省部级项目以及国家标准和行业标准的制修订。先后发表论文40余篇,其中SCI论文20余篇。以第一申请人授权发明专利2项。
徐志宏,博士,教授,硕士生导师。主要从事天然产物的提取、分离、结构表征及活性研究、纳米材料的制备及在分析检测方面的应用、色谱分析方法的开发及完善。现为世界中医药学会联合会(WFCMS)中药分析专业委员会会员、四川省分析测试学会理事、四川省色谱学委员会副主任委员。作为项目负责人曾主持教育部、四川省科技厅、四川省教育厅、成都市科技局等项目多项。先后发表论文近40篇,其中SCI论文30余篇。以第一申请人授权发明专利4项。